Angel Beats! ocorre em uma escola de "vida após a morte", em algum lugar entre o Céu e a Terra, onde os alunos aprendem a abandonar todas as tristezas e arrependimentos que vieram a acontecer em suas vidas, antes de reencarnar em uma nova vida, desaparecendo deste mundo. Quando é provocada uma ferida ou qualquer outra causa de morte, os alunos ainda podem sentir dor e qualquer outra sensação, de quando eles estavam vivos, inclusive a de morrer, mas depois de um tempo eles acordam sem nenhum ferimento.
A história segue a vida do protagonista, Otonashi, um rapaz que perdeu suas memórias sobre sua vida na Terra (que é comum em casos de morte traumática). Depois de acordar da morte, ele conhece uma garota chamada Yuri, que o convidou para se juntar ao Shinda Sekai Sensen abreviatura "SSS"(死んだ 世界 戦線 "Frente de Batalha pós vida") ou "Class 3S" como também é chamado. O SSS, cujo nome muda frequentemente. É uma organização fundada com o propósito de lutar contra Deus, pelo cruel destino que os membros do SSS sofreram em vida.
Neste mundo estranho são enviados as pessoas que não eram felizes ou não conseguiram o que queriam fazer na vida: têm, portanto, uma espécie de segunda chance, e quando finalmente percebem o que fazer para reparar podem desaparecer e reencarnar. Nesse mundo também são encontrados os personagens chamados "NPCs" (Non-player characters) que se comportam como alunos-modelo. Assim todos os alunos e professores são, na verdade NPC sem uma alma. O único inimigo do grupo nesse mundo é uma menina chamada de "Tenshi"(Anjo), que acaba por ser a presidente do Conselho Estudantil. Um ser com poderes sobrenaturais que luta contra o SSS. Yuri acredita que quem segue as ordens do anjo e se comporta como um aluno normal da escola acabará por desaparecer. No entanto, aqueles que preencham os seus sonhos nesse mundo também desaparecem. Na SSS, há duas sub-divisões que ajudam nas operações do SSS contra o anjo: a primeira é uma banda de quatro meninas chamada Girls Dead Monster, também conhecida como GirlDeMo, cujo objetivo no SSS é distrair o anjo, com uma grande quantidade de estudantes e professores da escola para o SSS realizar operações de distração. Outra organização, do SSS é a Guild, localizada muito abaixo da superfície do mundo pós-vida, que serve para fornecer armas para a SSS usar contra o anjo. Qualquer pessoa em vida após a morte é capaz de criar qualquer coisa que eles tinham na sua memória em vida, e a SSS usa esta habilidade para produzir armas em massa.
